Gerhards Vater, Wildgraf Konrad II von Dhaun und Kyrburg, lebte von 1194 bis 1263. Sein Sohn kann also nicht, wie häufig angegeben, um 1200 geboren und betagt verstorben sein.
Die Erzbischöfe von Mainz waren Landesherren des Erzstiftes Mainz und Metropoliten der Kirchenprovinz Mainz, Primas Germaniae, Reichserzkanzler in Germanien und Kurfürsten des Heiligen Römischen Reichs sowie Vorsitzende des Fürstenkollegiums, wodurch sie die ranghöchsten geistlichen Reichsfürsten waren.
Gerhards nächste Vorgänger in den Ämtern waren Siegfried III. von Eppstein (1230–1249) und Christian II. von Bolanden (1249–1251); ihm folgte Werner von Eppstein (1259–1284). Gerhard gehörte dem Franziskanerorden an. Seine Karriere begann lange vor der Ernennung zum Erzbischof. Nach 1240 wurde er Domkapitular und Domkantor, wurde aber schon 1244 vom Fritzlarer Konzil für abgesetzt erklärt, weil er sich geweigert hatte, der antistaufischen Politik Siegfrieds II. von Eppstein zu folgen. 1249 kam es zur Versöhnung mit dem Erzbischof – inzwischen der als friedfertig geltende Christian von Bolanden. Gerhard wechselte die Seite, offenbar ohne seine Überzeugungen aufzugeben. Er wurde vom Papst rehabilitiert und wieder handlungsfähig. Mitte 1251 wurde Christian II. wegen Überforderung im Dauerkonflikt zwischen Papst und staufischem Kaiser bzw. König abgesetzt. Sein Nachfolger wird Gerhard. In Italien war inzwischen im Dezember 1250 Kaiser Friedrich II. verstorben. Sein Nachfolger und Sohn Konrad IV. versuchte die väterliche Politik aufzunehmen und setzte u.a. weiterhin auf ein Verbündnis mit den Städten. Italien begann ihn anzunehmen, in Deutschland aber untergruben permanente Machtkämpfe die Fortsetzung der staufischen Zentralgewalt. Gerhard I. unterstützte den päpstlich gebannten jungen Konrad und verfiel so in den Folgejahren häufiger dem päpstlichen Bann.
Nach dem frühen Tod Konrads 1254 schlossen Mainz und Worms das „Ewige Bündnis“ mit dem Ziel, die Durchsetzung des Mainzer Landfriedens zu garantieren. Die Idee gewann Zustimmung, doch die Chance zerbrach mit dem Tod des Hoffnungsträgers König Wilhelm von Holland auf einem Schlachtfeld. Nun begann das Interregnum endgültig und stellte auch Gerhard vor neue Herausforderungen. Die Einzelstaaten gewannen mangels einer Zentralmacht an Souveränität und setzten auch den Kurstaat ernsthafter Konkurrenz aus. Gerhard hielt dagegen – er stärkte u.a. seine Position in der Enklave Erfurt mit ungewöhnlichen Zugeständnissen an die Eigenständigkeit des Rates. 1256 geriet er wegen eines strategisch wichtigen hessischen Territoriums in Gefangenschaft des Herzogs von Braunschweig, so daß er an der Königswahl am 13. 1. 1257 nicht teilnehmen konnte. Sie endete – vorrangig deshalb - ergebnislos, das Reich blieb zerrissen. Gegen ein hohes Lösegeld kam er frei, die hessischen Ansprüche aber waren verloren. Als er am 29. 09. 1259 in Erfurt starb, hinterließ er kein geordnetes Erbe. Trotz dieses Endes zeichnet er sich als ein kirchlicher Regent mit politischem Weitblick und großer Handlungsfähigkeit aus, imstande, die territoriale Enge des Denkens und Handelns zu überwinden.
Seine Beziehungen zum hiesigen Franiskanerkonvent verdienen eingehende Nachforschungen. Gerhard I. hatte enge Bindung an seinen Neffen Friedrich Wildgraf von Kyburg, Provinzmeister bzw. Großprior des Templerordens für Oberdeutschland, dessen Einflußbereich sich wiederum in den Mittelmeerraum und die Kreuzfahrerstaaten erstreckte.
